Aloys Mooser, né à Genève le 20 septembre 1876, est le fils de Jean-Louis Mooser, également né à Genève, et de Julie Zapolski, d'origine russe. Descendant d'une famille de musiciens (son grand-père était facteur d'orgue, son père pianiste), il ne tarde pas à manifester des goûts pour la musique qu'il partage avec son ami Ernest Bloch.
Son père étant ruiné, Aloys Mooser part en mai 1899 pour Saint-Pétersbourg où il travaille comme critique musical au périodique français Journal de Saint-Pétersbourg; il a alors l'occasion de rencontrer plusieurs musiciens célèbres, notamment Mili Balakirev, Henri Marteau, Hans Richter, Nicolaï Rimsky-Korsakof, Alexandre Ziloti, Alexandre Glazounov, Pablo Casals. C'est également en Russie que Mooser commence à collectionner des ouvrages anciens et des autographes musicaux.
En 1909, les événements politiques le contraignent à revenir à Genève où il est nommé chef de la rubrique musicale du quotidien La Suisse, fonction qu'il occupe jusqu'en 1962. Critique musical sévère et impartial, Aloys Mooser est redouté par de nombreux musiciens. Cependant, préférant l'animosité que certains lui témoignent à toute concession, il refuse de se plier à des mondanités qui risquent de lui faire perdre son indépendance ou sa liberté de jugement. D'autre part, afin de mieux servir la musique contemporaine, Mooser regroupe ses critiques en quatre volumes qui reflètent l'activité musicale des années 1921 à 1961: Regards sur la musique contemporaine, Panorama sur la musique contemporaine, Aspects de la musique contemporaine et Visage de la musique contemporaine.
Jusqu'à sa mort, survenue le 24 août 1969, Aloys Mooser ne cesse d'acquérir des ouvrages sur la musique, des partitions musicales et des autographes, documents cédés à la Bibliothèque Publique et Universitaire en 1969. Quant à sa volumineuse documentation (classeurs et fiches), elle est déposée à la Bibliothèque Universitaire de Bâle.